Collega di studi di Enrico Fermi a Pisa, poi Professore di Spettroscopia a Roma dal 1930 in poi.
Grazie alla mediazione della Pontificia Accademia delle scienze – di cui era divenuto membro nel 1936 – Rasetti viene nominato, nel 1939, direttore del nuovo dipartimento di fisica della Laval University di Québec, in Canada. Lì avvia un nuovo moderno laboratorio di fisica nucleare, dove per un breve periodo – attorno al 1940 – lavora lo stesso Bruno Pontecorvo, fuggito anch’egli, come Fermi e Segrè, dall’Italia fascista.
Nel 1943 Rasetti rifiuta la proposta di collaborare al progetto anglo-canadese per lo sviluppo dell’energia nucleare a fini militari presso il Nuclear laboratory dell’Università di Montréal. In una lettera inviata a Fermi nell’agosto del 1945, pochi giorni dopo le tragiche esplosioni delle bombe atomiche su Hiroshima e Nagasaki, Rasetti dichiara di non voler continuare a fare ricerca in fisica, per dedicarsi alla geologia, scienza che, come avrebbe ribadito all’amico e collega Enrico Persico alcuni mesi dopo, definiva «pacifica e ancora libera dagli interessi politici».
Dal 1947 è docente alla Johns Hopkins University di Baltimora, dove si occupa primariamente di paleontologia. Nel 1967 torna in Italia, prima di stabilirsi in Belgio.